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自組裝策略調(diào)控表面反應(yīng)

來源: X-MOL 2017-07-27 16:20:39

功能分子的自組裝和表面反應(yīng)一直被認(rèn)為是自下而上構(gòu)建低維納米結(jié)構(gòu)、材料乃至器件的重要方法。納米材料與器件的功能性有賴于結(jié)構(gòu)的有序度和穩(wěn)定性，利用掃描隧道顯微鏡（STM）對其制備過程進(jìn)行精細(xì)觀察與調(diào)控的方法可以為構(gòu)建性能優(yōu)異的有機(jī)納米器件奠定重要的基礎(chǔ)。

北京大學(xué)的吳凱教授（點擊查看介紹）課題組長期開展功能分子自組裝與表面反應(yīng)的研究，實現(xiàn)了多種新型低維納米結(jié)構(gòu)的構(gòu)建和調(diào)節(jié)（Chin. Chem. Lett., 2017, 28, 525; ACS Nano, 2017, 11, 134; Nat. Chem., 2015, 7, 389; Angew. Chem. Int. Ed., 2011, 50, 7562; J. Phys. Chem. C, 2007, 111, 10138），并利用表面效應(yīng)和動力學(xué)因素對分子自組裝和表面反應(yīng)進(jìn)行了有效調(diào)控（Mater. Chem. Front., 2017, 1, 119; Chem. Comm., 2016, 52, 12944; ACS Nano, 2015, 9, 6305; J. Phys. Chem. C, 2012, 116, 21753）。最近，他們開展的一項研究表明：分子自身的自組裝結(jié)構(gòu)可以有效調(diào)控表面反應(yīng)的產(chǎn)率和選擇性。

他們利用STM技術(shù)，研究了Au(111) 表面4,4'-二(2,6-雙氟代吡啶-4-基)-1,1': 4',1''-三聯(lián)苯分子的自組裝及其對表面反應(yīng)的調(diào)控。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)表面升溫至520 K以上時，分子會發(fā)生兩個通道的反應(yīng)，即脫氫環(huán)化反應(yīng)和脫氟偶聯(lián)反應(yīng)。脫氫環(huán)化反應(yīng)的產(chǎn)物共有4種同分異構(gòu)體，每種同分異構(gòu)體又包含2種表面手性異構(gòu)體；脫氟偶聯(lián)反應(yīng)則包含2種表面構(gòu)象異構(gòu)體。快速升溫造成分子在表面混亂排列，兩個反應(yīng)通道的所有10種可能反應(yīng)產(chǎn)物都在實驗中觀測到。若緩慢升溫，分子在反應(yīng)前先自組裝成有序結(jié)構(gòu)，升高反應(yīng)溫度時只形成脫氫環(huán)化反應(yīng)通道的2種產(chǎn)物，而脫氟偶聯(lián)反應(yīng)通道被徹底切斷。通過監(jiān)控分子自組裝結(jié)構(gòu)在反應(yīng)過程中的演變，他們認(rèn)為處于自組裝體中的反應(yīng)物分子原位發(fā)生反應(yīng)，反應(yīng)分子的自組裝導(dǎo)致產(chǎn)物分布的窄化和反應(yīng)選擇性提高。這一研究不僅開啟了分子自組裝調(diào)控表面反應(yīng)的先河，更為表面反應(yīng)的調(diào)控提供了新思路。

該研究是與中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)的邵翔教授、美國普渡大學(xué)的廖佩琳教授和丹麥奧胡斯大學(xué)iNano中心的Kurt Gothelf教授合作完成的，近期發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition 雜志上。

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